Lily nổi danh bởi vai diên Lady Rose Aldridge trong bộ phim Downton Abbey của ITV, và vai chính trong bộ phim Cinderella của Disney năm 2015.
James bắt đầu diễn xuất chuyên nghiệp với vai Ethel Brown trong bộ phim Just William của BBC sản xuất năm 2010. Cô xuất hiện ở Hollywood năm 2012, với một vài vai trong phim Wrath of the Titans và Fast Girls.